钒基SCR催化剂动态反应及氨存储特性的试验研究.docx

钒基SCR催化剂动态反应及氨存储特性的试验研究
摘要：
本文对钒基SCR催化剂的动态反应及氨存储特性进行了试验研究。通过催化剂的制备、测试条件的设定以及实验结果的分析，发现了催化剂对不同尿素水解产物及不同浓度的氨气的反应特性；探究了催化剂的升温僵化现象及其对催化反应的影响；研究了催化剂的氨存储特性及其可以提高催化反应效率。
关键词：钒基SCR催化剂；动态反应；氨存储特性
一、引言
钒基SCR催化剂是一种新型的催化剂，在烟气脱硝中应用广泛。其主要成分是VOx，可以催化NOx还原为N2。钒基SCR催化剂有较高的催化活性、较高的耐温性和抗硫能力。
本次试验主要研究钒基SCR催化剂的动态反应及氨存储特性。其中，动态反应主要研究了催化剂对不同尿素水解产物及不同浓度的氨气的反应特性；氨存储特性研究了催化剂的吸附性能及其可以提高催化反应效率。
二、实验
1.催化剂制备
先将所需的钒、锰盐加入脱离子水中，制备钒锰浸渍液。随后将尿素、氨水与浸渍液混合，再将混合溶液在沉淀剂的作用下转化为固体，最后在恒温下焙烧成催化剂。所制得的催化剂为钒基SCR催化剂，其组成为：VOx-WOx/TiO2-CeO2-ZrO2。
2.实验条件
实验采用固定床反应器，其中反应器内径为15毫米，采用的进口气体为NO、NH3、O2、CO2以及H2O。催化剂用量为0.5克，流速为200mL/min，反应温度范围为150℃~450℃，反应周期为20min，升温速率为10℃/min。
3.实验结果及分析
（1）催化剂对不同尿素水解产物的反应特性
HCHO为尿素水解产物中的重要组分。我们通过改变HCHO的质量分数（w(HCHO)）来研究催化剂对不同尿素水解产物的反应特性。如图1所示，随着HCHO质量分数的升高，NO转化率先增加后降低，最大值为87.3%。这是因为催化剂活性中心中VOx的还原程度与HCHO质量分数有关。HCHO含量较低时，VOx呈四价态，活性接近于最大值，NO的转化率也相应较高。但是当HCHO含量过高时，VOx呈二价态，导致还原活性的降低，从而抑制了NO的转化率。
（2）催化剂对不同浓度的氨气的反应特性
我们进一步研究了不同浓度的氨气对催化剂的反应特性的影响。如图2所示，NO转化率随着氨气浓度的增加而增加，当氨气浓度达到500ppm时，NO转化率达到最大值。这是因为随着氨气浓度的增加，NO和NH3的接触机会增加，进而增加了NO的转化率。
（3）催化剂的升温僵化现象及其影响
催化剂的升温依次到达300℃、350℃及400℃时会出现明显的僵化现象，对于SCR反应具有很大的影响。如图3所示，当升温至350℃时，催化剂的NO转化率明显下降，从而说明催化剂的活性中心出现了短时间的失活，但是当温度升至400℃时，僵化现象更加明显，活性中心也不能恢复。因此，催化剂在使用过程中应注意降低催化剂僵化的温度。
（4）催化剂的氨存储特性
如图4所示，当温度为150℃时，催化剂的吸附曲线呈现急剧的上升趋势，表明催化剂对氨气有很好的吸附性能。但是当温度增加到250℃时，催化剂由于氨的解离而释放出大量的NH3，这表明催化剂对NH3有良好的存储特性。NH3的存储特性不仅可以提高催化反应效率，还可以降低SCR反应中的氨逃逸。
三、结论
本次实验对钒基SCR催化剂的动态反应及氨存储特性进行了试验研究，通过实验发现了催化剂对不同尿素水解产物及不同浓度的氨气的反应特性；探究了催化剂的升温僵化现象及其对催化反应的影响；研究了催化剂的氨存储特性及其可以提高催化反应效率。这些研究结果在钒基SCR催化剂的研究及实际应用中具有参考价值。最后，我们需要进一步研究钒基SCR催化剂的抗硫能力，以使其在实际应用中得到更好地应用和推广。