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含卟啉骨架聚合物负载Pd-Fe双金属催化剂用于氧还原反应性能研究
摘要
本文报道了一种新型含卟啉骨架聚合物负载Pd-Fe双金属催化剂，并研究了其在氧还原反应中的性能。实验结果表明，该催化剂具有优异的氧还原反应活性和稳定性。同时，采用多种表征技术分析了催化剂的结构与形貌，为进一步优化催化剂性能提供了参考。
关键词：卟啉骨架；Pd-Fe双金属催化剂；氧还原反应；性能研究
引言
氧还原反应（ORR）是一种重要的电化学反应，广泛应用于燃料电池、电解水和金属-空气电池等领域。传统的ORR催化剂大多基于贵金属，如Pt和Au，但其高成本、稀缺性、易受中毒和电子剥夺等因素限制了其广泛应用和进一步发展。因此，开发低成本、高效、稳定的非贵金属催化剂已成为研究的热点。
近年来，卟啉骨架被发现可作为催化剂载体，不仅具有活性位点，也有利于催化剂稳定性、可控性等方面的提升。同时，Pd-Fe双金属催化剂由于其良好的催化活性和选择性，被广泛用于环境和能源领域。因此，将卟啉骨架与Pd-Fe双金属合成，形成新型的ORR催化剂，将为解决ORR催化剂成本高、稳定性差等问题提供新思路。
实验
材料与方法
PdCl2、FeCl3·6H2O、卟啉和聚甲基丙烯酸钠（PMAA）分别购自Aladdin实验室，AlfaAesar，BidePharmatech；酸化铝和硝酸钠购自SinopharmChemicalReagentCo.Ltd.；乙醇、氯化钠、苯、二氯甲烷、甲醛、甲苯、还原乙烯基甲基硅氧烷（HDMDS）购自Sigma-Aldrich。
制备方法
制备卟啉骨架：将卟啉与PMAA溶于甲苯中，并加入酸化铝稳定剂，用搅拌+超声波处理的方式在120°C下反应24h。
制备Pd-Fe双金属催化剂：将制备好的卟啉骨架先经过MgO-CO2煅烧处理，制得负载的卟啉骨架。然后按照一定比例加入PdCl2和FeCl3·6H2O，并在乙醇中还原，得到Pd-Fe双金属负载催化剂。
测试氧还原反应性能：在氮气氛围下使用纳米量生成器纯化水，控温至35°C后加入待测催化剂，调整pH至7.00，再加入氧气，记录不同时间内的OH-浓度变化情况。
结果与讨论
图1展示了催化剂的XRD和TEM图像。可以看出，卟啉骨架和Pd-Fe双金属均被成功负载于载体上，且Pd和Fe均匀分布在载体表面。图2显示了催化剂的ORR性能。加入催化剂后，OH-浓度迅速下降，表明产生了ORR反应。催化剂展现出了较高的电化学活性和稳定性。
结论
本文成功地合成了一种新型含卟啉骨架聚合物负载Pd-Fe双金属催化剂，并研究了其在氧还原反应中的性能。实验结果表明，该催化剂具有优异的氧还原反应活性和稳定性。同时，采用多种表征技术分析了催化剂的结构与形貌，为进一步优化催化剂性能提供了参考。
参考文献
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