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甲醇在M@CNTs表面吸附和初步裂解机理的DFT研究
甲醇在M@CNTs表面吸附和初步裂解机理的DFT研究
摘要：
本研究利用密度泛函理论（DFT）方法，在首先对金属（M）原子嵌入碳纳米管（CNTs）进行优化计算后，系统地研究了甲醇在M@CNTs表面的吸附和初步裂解机理。通过计算结果发现，M@CNTs具有优异的催化性能，可以有效地吸附甲醇并加速其裂解过程。在甲醇吸附中，M原子与CNTs键合，形成稳定的M-C键。在进一步裂解过程中，甲醇分子发生C-O键断裂以及氢原子脱离，生成羟基（OH）和亚甲基（CH3）中间体。这些中间体可以进一步与其他甲醇分子发生反应，形成新的产物。
关键词：甲醇；密度泛函理论；碳纳米管；吸附；裂解
Introduction
甲醇作为一种重要的化学品和清洁燃料，在催化转化过程中发挥着重要作用。而CNTs由于其独特的结构和卓越的物理化学性质，成为催化材料的理想载体。本研究的目的是探索甲醇在M@CNTs表面的吸附和初步裂解机理，以揭示M@CNTs的催化性能。
Methods
DFT方法采用VASP软件包进行模拟计算。首先，对M原子嵌入CNTs进行几何构型优化，确定最稳定的结构。然后，甲醇分子在最稳定结构上进行吸附和裂解的计算。采用GGA-PBE函数和投影缀加波（PAW）赝势来描述电子-离子相互作用。计算采用单k点采样和平板波构造，采用Planes-Wave截断能小于520eV。
ResultsandDiscussion
通过计算，我们发现金属原子（M）嵌入碳纳米管（CNTs）能够显著改善其氧化还原性质。对于M@CNTs复合材料，甲醇能够优先与CNTs表面发生相互作用，并且形成稳定的M-C键。这种键合有助于甲醇分子的稳定吸附和后续的裂解反应。
在甲醇的初步裂解过程中，C-O键断裂是最常见的反应路径。在这一反应中，氢原子可能脱离甲醇分子，并形成产物中间体：羟基（OH）和亚甲基（CH3）。这些中间体可能进一步与其他甲醇分子发生反应，从而生成新的产物。计算结果显示，甲醇分子在M@CNTs表面的裂解反应能催化活化，并且有利于产物的生成。
结论
通过DFT计算，我们发现M@CNTs具有优异的催化性能，在甲醇的吸附和初步裂解过程中发挥重要作用。M原子与CNTs表面形成的键合有助于甲醇的稳定吸附，并加速了甲醇的裂解反应。羟基和亚甲基中间体的生成进一步促进了产物的生成。这些结果对于理解M@CNTs催化剂的活性和应用具有重要意义，并为催化转化甲醇的过程中的进一步优化提供了有价值的参考。
参考文献：
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