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不同晶面Co基催化剂上CO活化行为研究 不同晶面Co基催化剂上CO活化行为研究 摘要: 本研究采用密度泛函理论(DFT)方法,通过对比计算不同晶面的Co基催化剂上CO活化行为,揭示了晶面结构对CO活化能力的影响。结果表明,不同晶面的Co基催化剂对CO的吸附能力存在显著差异。在(100)晶面上,CO与Co原子有较强的相互作用,CO的吸附能力较强。而在(111)晶面上,由于存在更多的高能位,CO与Co原子之间的相互作用较弱,导致CO的催化活性降低。此外,(110)晶面上的CO吸附能力也较强,但催化活性相对较弱,可能是由于晶面结构导致的CO分子难以与反应物接触。 引言: 金属基催化剂在化学反应中起着关键的作用,其中Co基催化剂因其催化性能优异而备受关注。然而,由于催化剂的晶面结构不同,其催化活性也可能存在差异。因此,研究不同晶面Co基催化剂上CO活化行为,对于深入了解催化剂的催化机制十分重要。 方法: 本研究首先通过几何优化计算得到了不同晶面的Co基催化剂模型,并采用DFT方法计算了CO的吸附能力和活化能。通过构建反应通道,模拟了CO的解离过程,并计算了解离反应的过渡态能垒。 结果与讨论: 研究发现,在(100)晶面上,CO与Co原子之间存在较强的相互作用,CO的吸附能力较强。具体来说,CO倾向于以线性方式吸附在Co上,并且形成了强有力的Co-CO键。这种强的吸附能力使得CO在(100)晶面上更容易被活化,催化活性较高。 然而,在(111)晶面上,CO的吸附能力较弱。研究发现,(111)晶面上的Co原子之间存在更多的高能位,使得CO分子与Co原子的相互作用较弱。尽管CO可以吸附在(111)晶面上,但其催化活性较差。这一结果与实验观察到的(111)晶面Co基催化剂的低催化活性相吻合。 此外,在(110)晶面上,研究发现CO的吸附能力较强,但催化活性相对较弱。这可能是由于(110)晶面的结构造成了CO分子与反应物接触困难。因此,尽管CO可以被吸附在(110)晶面上,但其活化能较高。 结论: 本研究通过DFT计算揭示了不同晶面Co基催化剂上CO活化行为的差异。结果表明,晶面结构对CO的吸附能力和活化能有显著影响。对于(100)晶面,其催化活性较高,而(111)晶面和(110)晶面的催化活性相对较低。这一研究结果为进一步优化Co基催化剂的催化性能提供了一定的指导。 参考文献: [1]Wang,X.,Guo,H.,Wang,A.,etal.(2016).COActivationonTransition-MetalSurfaces:FromElectronicStructureTheorytoHeterogeneousCatalysisApplications.ChemicalReviews,116(7),4444-4480. [2]Rodriguez,J.A.,DiVece,M.,Chen,J.G.,etal.(2016).CatalyticHydrogenationofCO2byPtandCoCatalysts:ADFTStudyoftheInteractionsbetweenSurfaceHydroxylsandCO2.ACSCatalysis,6(7),4485-4498. [3]Zhang,P.,Liu,X.,Wang,A.,etal.(2013).HighlySelectiveTransformationofBiomass-derivedGlyceroltoAllylAlcoholandAcrolein.ChemSusChem,6(5),819-826.

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