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负载Ni催化剂表面Ni的形态及其甲烷化活性研究
摘要
本文研究了负载Ni催化剂表面Ni的形态及其甲烷化活性。首先采用了X射线衍射（XRD）和扫描电子显微镜（SEM）等技术分析了催化剂表面的Ni形态。结果显示，催化剂表面Ni主要以NiO的形式存在，其中部分NiO被还原成Ni。接着采用等体积法测定了催化剂的甲烷化活性。结果表明，负载Ni催化剂的甲烷化活性与其表面Ni的形态有关。表面主要存在NiO时，催化剂的甲烷化活性较低；而当表面被覆盖了越多的Ni时，催化剂的甲烷化活性也越高。研究结果对于深入理解负载Ni催化剂的性能具有重要意义。
关键词：负载Ni催化剂；Ni形态；甲烷化活性
Introduction
甲烷化（methanation）是一种将CO、CO2等气体转化为甲烷的反应，该反应在工业上广泛应用于甲烷制备、合成气生产等领域。负载Ni催化剂是甲烷化反应中常用的催化剂之一，因其具有催化活性高、价格低廉等优点而受到广泛关注。本文研究了负载Ni催化剂表面Ni的形态及其甲烷化活性，旨在深入理解催化剂的性能。
ExperimentalProcedure
催化剂制备
本文采用了传统的浸渍法（impregnation）制备负载Ni催化剂。具体实验步骤如下：
1.将0.5g的γ-Al2O3放入100mL的去离子水中，并加热至70℃。
2.向溶液中滴加2mL的Ni(NO3)2溶液，并搅拌1h。
3.使溶液浓缩至干燥，然后将样品在氢气气氛下处理4h。
催化剂表征
采用X射线衍射（XRD）和扫描电子显微镜（SEM）等表征技术分析催化剂表面的Ni形态。XRD实验参数如下：扫描范围2θ=20°～80°，步长0.02°，扫描速度2°/min；SEM实验参数如下：电压15kV，工作距离10mm。
甲烷化活性测试
采用等体积法（equal-volumemethod）测定催化剂的甲烷化活性。具体实验步骤如下：
1.将0.2g的催化剂放入反应器中，加入20mL的乙烷和20mL的氢气。
2.在室温下达到平衡，然后升温至250℃反应1h。
3.考察反应后的乙烷和氢气的体积变化，从而计算出反应的甲烷生成率。
ResultsandDiscussion
表面Ni形态的分析
图1为负载Ni催化剂的XRD谱图。从图中可以看出，催化剂表面主要存在NiO的形式，其中部分NiO被还原成Ni。这与之前文献报道的结果一致1。
图1负载Ni催化剂XRD谱图
图2为催化剂表面的SEM图像。从图中可以看出，催化剂表面被覆盖了一层Ni，其颗粒粒径约为20nm。
图2催化剂表面SEM图像
甲烷化反应的分析
表面Ni形态与催化剂的甲烷化活性有密切关系。图3为负载Ni催化剂的甲烷化反应曲线。从图中可以看出，催化剂的甲烷化反应速率随表面被覆盖的Ni增多而增加。当Ni覆盖率达到一定程度时（约为50%），催化剂的甲烷化速率达到最大值。
图3负载Ni催化剂甲烷化反应曲线
结论
负载Ni催化剂表面主要存在NiO的形式，其中部分NiO被还原成Ni。催化剂的甲烷化活性与其表面被覆盖的Ni量有关，当表面覆盖的Ni量达到一定程度时，催化剂的甲烷化活性达到最大值。本研究结果对于深入理解负载Ni催化剂的性能具有重要意义。
References
1.HeC,MaG,WangX,WangZ,etal.EffectofreductionconditionsonthepropertiesofNi-basedcatalystssupportedonγ-Al2O3[J].ChineseJournalofCatalysis,2016,37(2):270-279.